Entre 1808 y 1814, junto a su hermano Fernando y resto de la familia real, vivió confinado en Valençay (Francia) por órdenes de Napoleón. En septiembre de 1816, contrajo matrimonio con su sobrina, la infanta de Portugal (o de Braganza), hija del rey Juan VI de Portugal y de Carlota Joaquina de Borbón.
Convencido firmemente de sus derechos legítimos a la corona española, a pesar de las tentativas de sus partidarios de combatir contra su hermano Fernando VII, se mantuvo fiel a éste aceptando en marzo de 1830 su firma de la Pragmática Sanción. Al ver el curso liberal que estaba tomando la corona, se arrepintió en 1833 de aquella aceptación y se le ordenó salir de España hacia los Estados Pontificios. Debía embarcar en Cádiz, pero debido a una epidemia de cólera que azotaba la ciudad, lo hizo finalmente en Lisboa. Una vez en Portugal, vinculado familiarmente con la casa reinante, se negó reiteradamente a prestar juramento a su sobrina, la futura Isabel II.
Muerto Fernando VII el 29 de septiembre de 1833, Carlos publicó el manifiesto de Abrantes (Portugal) en el que se postulaba como rey de España con el nombre de Carlos V. Estalló la insurrección de sus partidarios y entró en el país; se mantuvo en Navarra y en la Provincias Vascongadas con una corte viajera entre Oñate, Estella, Tolosa, Azpeitia y Durango. Aún sin cualidades y virtudes militares, estuvo siempre al lado de su ejército. Volvió a casarse en 1838 con María Teresa de Braganza, princesa de Beira, hermana de su primera esposa, y con quien no tuvo hijos.
El 14 de septiembre de 1839 cruzó la frontera francesa y se estableció en Bourges con su familia. En octubre de 1834, un decreto había eliminado sus derechos como infante de España, situación que fue confirmada por las Cortes en 1847. El 18 de mayo de 1845 renunció a sus derechos como pretendiente en su hijo Carlos Luis, que recibió la denominación de Carlos VI. Murió en Trieste (Italia, Imperio austrohúngaro) el 10 de marzo de 1855.
Pablo Sagarra Renedo y Juan Ramón de Andrés Martín, Atlas Ilustrado El Carlismo, Susaeta, página 21.
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